在保安局局長任內，葉劉淑儀的政策備受廣泛爭議。在向各國爭取特區護照免簽證、解決困擾香港多年的越南船民問題、制定中港兩地有關被扣押港人之通報機制雖有建樹，但在處理居港權問題和《公安條例》修訂等議題上過於強硬，以及被批評不尊重香港司法制度。2002年9月開始推銷具爭議性的《基本法23條》立法，由於被指態度輕佻傲慢，蔑視議員提問，又時常發表富爭議性言論，執意立法23條讓她的民望不斷下滑，至2003年7月1日50萬人上街遊行後，其民望更跌至谷底，成為最不受歡迎的政府官員，最終迫使《23條》擱置立法，她本人亦在同年7月16日辭職，成為首批辭職的問責局長之一。

辭職後，葉劉淑儀在2003年赴美國留學，2006年回港，並以政治人物身份加入政壇，成立匯賢智庫，自任主席，就社會事務發表意見。至2007年9月27日，她向外界公布參加立法會港島區補選，獲建制派支持爭奪馬力逝世後出缺的議席，不過最後被獲泛民主派支持的陳方安生擊敗。葉劉淑儀在2008年香港立法會選舉中再次在港島區參選，最終成功當選。

2011年8月，葉劉淑儀稱會「犧牲」自己參選第四屆行政長官。2012年2月20日，葉劉淑儀宣布參選行政長官選舉，她認為另外兩位候選人唐英年及梁振英均出現嚴重誠信問題，希望參選能給選委和市民多一個選擇。不過她於提名截止前未能獲得所需之150個提名票而放棄參選。同年連任立法會議員，其後加入行政會議。

2016年12月14日，新民黨會員大會通過黨主席葉劉淑儀參選行政長官，所以葉劉淑儀在12月15日向行政長官梁振英辭去行政會議職務，並獲得梁振英批准。12月15日下午，葉劉淑儀於香港會議展覽中心宣布參選2017年香港特別行政區行政長官選舉。但是她於提名截止前未能獲得所需之150個提名票而於2017年3月1日宣布退出選舉。
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