林徽因在從事建築科學研究之餘,也開始從事文學創作。
1931年4月,她的第一首詩《誰愛這不息的變幻》以“徽音”為筆名,發表於《詩刊》第二期。以後幾年中,又在《詩刊》、《新月》、《北斗》、天津《大公報》、《文學雜誌》等,先後發表了幾十篇作品。大部分是詩歌,也有散文、小說、戲劇和文學評論。
她的詩多數是以個人情緒的起伏和波瀾為主題,探索生活和愛的哲理。詩句委婉柔麗,韻律自然,受到文學界和廣大讀者的讚賞,奠定了她作為詩人的地位。當時,她曾應聘為北平女子文理學院外語系講授《英國文學》課程,負責編輯《大公報·文藝叢刊·小說選》,還擔任《文學雜誌》的編委。這部由曹汛選編的《林徽因文集》,選取了林徽因文學作品中的精華,以展未其文學成就。